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輕鈣動態(tài)
輕質(zhì)碳酸鈣穩(wěn)定的核前碳酸鈣簇
更新時間:2024-05-15 熱度 82℃

    碳酸鈣形成鱗片、地質(zhì)沉積物、生物絡合物和海洋沉積物。大量的二氧化碳以碳酸鹽離子的形式保留下來,鈣離子對水的硬度有很大的影響。盡管它的相關性,對碳酸鈣的沉淀機理知之甚少,而且特定的復雜晶體結構挑戰(zhàn)了經(jīng)典的考慮亞穩(wěn)態(tài)離子團簇形成成核的觀點。我們證明,溶解的碳酸鈣實際上包含穩(wěn)定的核前離子團簇形成,即使在不飽和的溶液。簇的形成可以用平衡熱力學的方法來表征,應用一個多結合模型,允許結構的預形成。穩(wěn)定簇是碳酸鈣成核的相關物種。這種機制對其他礦物的結晶也可能是重要的。

  碳酸鈣在生物礦化和地球科學中具有重要的科學意義,形成了巨大的生物尺度(珊瑚礁和海洋沉積物)和地質(zhì)成因,與大量的CO2結合,影響海水(1)的化學性質(zhì),進而影響地球大氣和氣候。結垢(結垢)也影響日常生活、工業(yè)和技術,可能需要在洗衣劑和家用清潔劑中添加阻垢劑,并在許多工業(yè)應用中使用。結垢還會降低加熱和冷卻設備的效率,并可能導致機器損壞。CaCO3為經(jīng)典(2)和非經(jīng)典(3)的礦物成核和結晶分析提供了一個模型系統(tǒng),并且已經(jīng)研究了一個多世紀。然而,對其結晶的早期階段,即預核階段,所知甚少。無定形碳酸鈣(ACC)被確定為一個postnucleation-stage前兆階段碳酸鈣礦化(4、5),bio -(6)和仿生礦化(7)和液體前體已確定在某些情況下(8)。越來越多的證據(jù)表明,不同種類的ACC存在,也就是說,無定形的階段展示了一個特定的短程有序,對應于特定的晶體變形的遠程命令(9 - 11)。在生物礦化過程中,ACC除了作為穩(wěn)定的生物源物種外,還作為一種過渡的前驅體。比ACC或液體前體更早形成的前體物種——即直接在離子接觸之后和成核之前——已經(jīng)被假設(12),并通過建模方法得到建議(13)。

  在經(jīng)典圖中,成核被認為是發(fā)生在已經(jīng)過飽和的離子溶液中,通過隨機溶質(zhì)聚類導致固相成核,*早的晶體前驅體被認為是臨界尺寸的聚類(14,15)。由于其形成機制的隨機性,這種亞穩(wěn)態(tài)簇是一種稀有物種。相反,越來越多的證據(jù)表明,在生物礦化的預核階段以及有機納米顆粒的形成過程中,小的聚合物種類和穩(wěn)定的團簇發(fā)揮著主導作用(16,17)。據(jù)報道,這種可溶性物質(zhì)可用于硅酸的縮聚(18)、氫氧化鋁的沉淀(19)以及過渡金屬鐵、鉻、鈾、鉬和鎢的水合離子水溶液(20)。在上面的例子中,預核團簇的形成是一個類似聚合的事件,因為形成的化學鍵大部分是共價(硅)到部分離子(過渡金屬)。對于非聚合離子晶體,溶質(zhì)聚類只在高可溶性化合物如檸檬酸、尿素、硝酸鈉和硫酸鉀(21)和過飽和溶液(22)中有報道。對于低濃度,即不飽和和稍微過飽和度的離子溶液,還沒有報道聚類的形成,甚至像誘導時間統(tǒng)計這樣的高級數(shù)據(jù)分析也不能準確地觀察稀體系中存在的所有亞臨界物質(zhì)(23,24)。

  我們的實驗是在恒定pH值下測量Ca2+濃度的基礎上進行的,便于定量測定過飽和緩慢演化過程中結晶不同階段的所有物種。這是通過在稀碳酸鈣緩沖液中緩慢加入稀氯化鈣溶液,誘導過飽和,使碳酸鈣成核沉淀而實現(xiàn)的。實驗設置詳見支撐在線材料(SOM)第1節(jié)(圖S1)。在pH = 9.25時,單個實驗顯示鈣離子的增加(圖1A)。紅線反映的是鈣離子的加入量。然而,通過鈣離子選擇電極(黑線)檢測到的游離鈣離子數(shù)量顯著增加


 

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